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青島能源所揭示納米反應器在液相加氫反應中的空間限域效應
2020-07-02 | 編輯: | 【 】| | 供稿部門:多孔催化材料研究組
    

  中空納米反應器由于其具有獨特的空間限域效應,在催化領域引起了廣泛關注。但是,在催化過程中,影響催化性能的因素較多,尤其是在液相加氫反應中,催化劑結構以及反應條件等都會對催化性能產生顯著影響。因此,如何明確地闡明和評估納米反應器在液相加氫反應中的空間限域效應仍具挑戰。

  近日,青島能源所王光輝研究員聯合大連化物所劉健研究員報道了一種普適性的策略:將合成的PdCu納米粒子分別引入到空心碳球的外表面(PdCu/HCS)以及封裝到空心碳球的空腔中(PdCu@HCS),構建了兩種具有可比性的納米反應器。這兩種納米反應器除了PdCu納米粒子的空間分布不同外,其余結構特征均相似。以這兩種納米反應器為催化劑,利用雙室反應器進行液相加氫反應,通過對比分析系統研究了納米反應器在液相加氫反應中的空間限域效應。

  研究發現,相比于PdCu/HCS催化劑,PdCu@HCS的空腔可以對小分子烯烴或者H2產生富集作用,從而提高小分子烯烴的加氫反應速率;進一步增大烯烴分子的尺寸,由于PdCu@HCS殼壁的擴散限制效應和分子篩效應,可以減緩甚至是抑制烯烴分子的加氫反應。另外,在苯乙炔的加氫反應中,PdCu@HCS的空腔可以提高中間產物苯乙烯在空腔中的濃度以及停留時間,促使其進一步的加氫生成苯乙烷。最后,以PdCu@HCS為催化劑,硝基苯和9-甲醛菲為原料,高選擇性地合成了相應的亞胺產物;由于PdCu@HCS殼壁的分子篩效應,避免了亞胺分子與空腔內PdCu納米粒子的接觸,從而避免了過度加氫的發生。

  上述研究工作為理解和評估納米反應器在液相反應中的空間限域效應提供了直接的例子。另外,報道的合成策略有望拓展到其他金屬體系,并且通過改變合成條件可以實現對空心碳球結構以及金屬負載量等參數的定制。因此,利用該合成策略可以設計一系列不同結構的空心碳球納米反應器。這些納米反應器可以作為理想的模型催化劑,用于催化反應中空間限域效應、傳質擴散以及反應機理等方面的研究,并進一步指導高效催化劑的設計合成。

  這一成果近期發表在Angew. Chem. Int. Ed.上,文章的第一作者是青島能源所的博士后董超和博士生于群,通訊作者是大連化物所劉健研究員和青島能源所王光輝研究員。該工作得到國家自然科學基金,中科院潔凈能源創新研究院合作基金等項目資助。(文/ 董超 于群)

  文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007297

 
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